近日，國(guó)內(nèi)首套自主研制的太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)，“誕生”在王天武實(shí)驗(yàn)室里，該系統(tǒng)兼顧原子級(jí)（埃級(jí)）出色的空間分辨率以及高于 500 飛秒的時(shí)間分辨率。

▲圖 | 太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)（來(lái)源：資料圖）

太赫茲，是介于遠(yuǎn)紅外和微波之間的電磁波，具有光子能量低、穿透性好等特點(diǎn)，在高速無(wú)線通信、光譜學(xué)、無(wú)損傷成像檢測(cè)和學(xué)科交叉等領(lǐng)域具備廣泛應(yīng)用前景，被譽(yù)為“改變未來(lái)世界的十大技術(shù)”之一。

簡(jiǎn)單來(lái)看，太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)就是一個(gè)超快攝影機(jī)，只不過(guò)它要觀察和拍攝的對(duì)象是分子和原子世界，并且拍攝的幀率在亞皮秒量級(jí)。對(duì)于非線性太赫茲科學(xué)來(lái)說(shuō)，控制太赫茲脈沖的“載波包絡(luò)相位”，即激光脈沖的載波與包絡(luò)之間的關(guān)系至關(guān)重要，特別是用于超快太赫茲掃描隧道顯微鏡時(shí)。

太赫茲載波包絡(luò)相位移相器的設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)，在利用太赫茲脈沖控制分子定向、高次諧波生成、閾上電離、太赫茲波前整形等領(lǐng)域，均具備潛在應(yīng)用價(jià)值。

（來(lái)源：Advanced Optical Materials）

為調(diào)控太赫茲的載波包絡(luò)相位提供新方案

據(jù)介紹，王天武在中科院空天信息研究院（廣州園區(qū)）-廣東大灣區(qū)空天信息研究院擔(dān)任主任和研究員等職務(wù)，研究方向?yàn)樘掌澕夹g(shù)。目前，其主要負(fù)責(zé)大灣區(qū)研究院的太赫茲科研隊(duì)伍建設(shè)。

該研究要解決的問(wèn)題在于，常規(guī)探測(cè)手段只能得到靜態(tài)的原子形貌圖像，無(wú)法觀察物質(zhì)受到激發(fā)，例如經(jīng)過(guò)激光輻照后的動(dòng)態(tài)弛豫過(guò)程圖像，即無(wú)法觀察到激子的形成、俄歇復(fù)合、載流子谷間散射等過(guò)程，而這些機(jī)理的研究，對(duì)于凝聚態(tài)物理學(xué)包括產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用都非常重要。

原因在于，這些動(dòng)力學(xué)過(guò)程發(fā)生的時(shí)間尺度，往往都在皮秒量級(jí)，即萬(wàn)億分之一秒的時(shí)間，任何普通調(diào)控手段均無(wú)法達(dá)到這一時(shí)間量級(jí)。利用飛秒脈沖激光技術(shù)，能顯著提高掃描隧道顯微鏡（Scanning Tunneling Microscope，STM）這一掃描探針顯微術(shù)工具的時(shí)間分辨率。

但是，目前仍受到多種因素的限制，比如樣品和針尖制備困難、針尖的電容耦合效應(yīng)、脈沖光引起的熱膨脹效應(yīng)等。太赫茲的脈沖寬度位于亞皮秒尺度，其電場(chǎng)分量可被看作一個(gè)在很寬范圍內(nèi)、連續(xù)可調(diào)的交流電流源。

因此，將太赫茲電場(chǎng)脈沖與 STM 結(jié)合，利用其瞬態(tài)電場(chǎng)，即可作用于掃描針尖和樣品之間的空隙，從而產(chǎn)生隧穿電流進(jìn)行掃描成像，能同時(shí)實(shí)現(xiàn)原子級(jí)空間分辨率和亞皮秒時(shí)間分辨率。如前所述，太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)好比一個(gè)超快攝影機(jī)。

但是，太赫茲電場(chǎng)脈沖和 STM 的實(shí)際結(jié)合過(guò)程，卻并非那么簡(jiǎn)單，中間要攻克諸多難題。其中一個(gè)最基礎(chǔ)的重要難題，在于太赫茲源的相位調(diào)控技術(shù)。太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)是利用太赫茲激發(fā)針尖尖端和樣品之間的空隙，來(lái)產(chǎn)生隧穿電流并進(jìn)行采樣。

不同相位太赫茲源的電場(chǎng)方向不一樣，這樣一來(lái)所激發(fā)的隧穿電流的方向亦不相同。根據(jù)不同樣品施加不同相位的太赫茲源，可以更好地匹配樣品，進(jìn)而發(fā)揮系統(tǒng)性能優(yōu)勢(shì)，借此得到高質(zhì)量光譜。

因此，通過(guò)簡(jiǎn)單高效的途徑，就能控制太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位，借此實(shí)現(xiàn)對(duì)于隧道結(jié)中近場(chǎng)太赫茲時(shí)間波形的主動(dòng)控制，同時(shí)這也是發(fā)展超快原子級(jí)分辨技術(shù)的必備階段。通常，超短脈沖的載波包絡(luò)相位，必須通過(guò)反饋技術(shù)來(lái)穩(wěn)定。

除少數(shù)例子外，比如用雙色場(chǎng)激光等離子體產(chǎn)生的太赫茲輻射源，大多數(shù)商業(yè)化設(shè)備產(chǎn)生的太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位都是鎖定的，例如人們常用的光整流技術(shù)生成的太赫茲脈沖。

多個(gè)太赫茲偏振元件組成的復(fù)雜裝置，可用于控制太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位。然而，鑒于菲涅耳反射帶來(lái)的損耗，致使其插入損耗很大，故無(wú)法被廣泛應(yīng)用。

另外，在太赫茲波段，大部分天然材料的色散響應(yīng)較弱、雙折射系數(shù)較小，很難被設(shè)計(jì)成相應(yīng)的載波包絡(luò)相位控制器件，因此無(wú)法用于具有寬頻率成分的太赫茲脈沖。

與天然材料相比，超材料是一種由亞波長(zhǎng)結(jié)構(gòu)衍生而來(lái)的、具有特殊光學(xué)特性的人工材料，其對(duì)電磁波的色散響應(yīng)和雙折射系數(shù)，均可進(jìn)行人為定制。雖然超材料技術(shù)發(fā)展迅猛。但是，由于近單周期太赫茲脈沖的寬帶特性，利用超材料對(duì)太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位進(jìn)行控制，仍是一件難事。

為解決這一難題，王天武用超材料制備出一款芯片——即柔性太赫茲載波包絡(luò)移相器，專(zhuān)門(mén)用于控制太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位。該芯片由不同結(jié)構(gòu)的超材料陣列組成，可在亞波長(zhǎng)厚度和不改變太赫茲電場(chǎng)極化的情況下，實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲載波包絡(luò)相位的消色差可控相移，其對(duì)太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位的相移調(diào)制深度高達(dá) 2π。

相比傳統(tǒng)的太赫茲載波包絡(luò)相位移相器，該移相器具有超薄、柔性、低插損、易于安裝和操作等優(yōu)點(diǎn)，有望成為太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)的核心部件。

近日，相關(guān)論文以《基于超材料的柔性太赫茲載波環(huán)移相器》（Flexible THz Carrier-Envelope Phase Shifter Based on Metamaterials）為題發(fā)表在 Advanced Optical Materials 上，李彤和全保剛分別擔(dān)任第一和第二作者，王天武和空天信息創(chuàng)新研究院方廣有研究員擔(dān)任共同通訊作者。

▲圖 | 相關(guān)論文（來(lái)源：Advanced Optical Materials）

審稿人認(rèn)為：“此研究非常有趣、簡(jiǎn)明扼要，研究團(tuán)隊(duì)完成了一套完備的工作體系。該芯片的設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)，為調(diào)控太赫茲的載波包絡(luò)相位提供了新的解決方案。”

建立國(guó)際領(lǐng)先的太赫茲科學(xué)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

據(jù)介紹，王天武所在的研究院，圍繞制約人類(lèi)利用太赫茲頻譜資源的主要科學(xué)問(wèn)題和技術(shù)瓶頸，致力于形成一批引領(lǐng)國(guó)際的原創(chuàng)性理論方法和太赫茲核心器件技術(shù)，以建立國(guó)際領(lǐng)先的太赫茲科學(xué)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。

他說(shuō)：“太赫茲掃描隧道顯微鏡是我們?cè)旱囊淮筇厣撛O(shè)備摒棄了此前施加電壓的方式，以太赫茲為激發(fā)源，去激發(fā)探針尖端和樣品之間的間隙，從而產(chǎn)生隧穿電流并進(jìn)行成像。相關(guān)技術(shù)在國(guó)內(nèi)屬于首創(chuàng)，在國(guó)際上也處于領(lǐng)先水平。”

在諸多要克服的困難中，太赫茲載波包絡(luò)相位的調(diào)制便是其中之一。入射太赫茲的相位大小對(duì)激發(fā)的隧穿電流的幅值、相位等信息影響甚大，是提高設(shè)備時(shí)間和空間分辨率必須要解決的重要問(wèn)題之一。

由于設(shè)備腔體比較長(zhǎng)，并且腔體內(nèi)部為高真空環(huán)境，與外界空氣是隔絕的。傳統(tǒng)的太赫茲相位改變方式比較難以實(shí)現(xiàn)，因此需要研發(fā)新型的相位調(diào)制器件。

而該課題立項(xiàng)的初衷，正是希望找到一種結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、但是對(duì)太赫茲載波包絡(luò)相位調(diào)制效率高的方法和裝置，以便更好地服務(wù)于太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)。在文獻(xiàn)調(diào)研的初始階段，該團(tuán)隊(duì)商定使用超材料來(lái)制作太赫茲相位調(diào)制器。

具體來(lái)說(shuō)，其利用特定的金屬分裂環(huán)諧振器的幾何相位、以及共振相位，來(lái)控制太赫茲脈沖的載波包絡(luò)相位值。之所以選擇金屬分裂環(huán)諧振器作為基本相控單元，是因?yàn)樵谝欢l件下，它對(duì)太赫茲具有寬譜響應(yīng)。

當(dāng)任意方向的線偏振波與諧振器耦合時(shí)，入射電場(chǎng)分量可映射到平行于諧振器對(duì)稱(chēng)軸和垂直于諧振器對(duì)稱(chēng)軸，借此可以激發(fā)諧振器的對(duì)稱(chēng)本征模和反對(duì)稱(chēng)本征模。此時(shí)，通過(guò)改變金屬分裂環(huán)諧振器的幾何相位和共振相位，散射場(chǎng)的某一偏振分量的電場(chǎng)相位會(huì)相應(yīng)延遲，大小可以輕松覆蓋 0-2π。

但是，由于存在電偶極子的雙向輻射，導(dǎo)致金屬分裂環(huán)諧振器存在明顯的反射和偏振損耗。為此，課題組引入了一對(duì)正交的定向光柵，利用多光束干涉的方式解決了諧振器插入損耗大的問(wèn)題。

隨之而來(lái)的另一難題是，由于正交光柵的存在，導(dǎo)致入射波和透射波之間的電場(chǎng)偏振始終是垂直的，在太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)的工作中，這是不被允許的。好在樣品均是由互易材料制成的，于是這一問(wèn)題很快迎刃而解。

隨后，該團(tuán)隊(duì)采用常規(guī)紫外光刻、電子束沉積以及聚酰亞胺薄膜上的剝離技術(shù)，制備出相關(guān)樣品，并利用太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)，對(duì)所制備的樣品性能進(jìn)行表征。

當(dāng)入射的太赫茲脈沖，依次被樣品中不同的微結(jié)構(gòu)陣列調(diào)制時(shí)，研究人員通過(guò)太赫茲時(shí)域光譜測(cè)量，清晰觀察到了太赫茲脈沖的時(shí)間波形的變化，且與仿真結(jié)果十分吻合。此外，課題組還在廣角入射和大樣品形變時(shí)，驗(yàn)證了該樣品的魯棒性。

總而言之，該成果為寬帶太赫茲載波包絡(luò)相位的控制，提供了一種新型解決方案，并在不改變太赫茲電場(chǎng)極化的情況下，利用“超材料”在亞波長(zhǎng)厚度的尺度上，實(shí)現(xiàn)了針對(duì)寬帶太赫茲載波包絡(luò)相位的消色差可控相移。關(guān)于這一部分成果的相關(guān)論文，也已發(fā)表在《先進(jìn)光學(xué)材料》期刊。

（來(lái)源：Advanced Optical Materials）

據(jù)介紹，此次芯片能把太赫茲的相位最高移動(dòng)至 2π 大小，并且具有大的光入射角度和良好的柔韌性等優(yōu)點(diǎn)，在太赫茲掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)，以及其他相關(guān)領(lǐng)域有較高的應(yīng)用價(jià)值。

但是，該芯片目前仍存在一個(gè)缺點(diǎn)，即無(wú)法做到太赫茲載波包絡(luò)相位的連續(xù)調(diào)制。這是由于，采用的金屬分裂環(huán)諧振器是單次加工制成的，所能調(diào)制的幾何相位和共振相位已經(jīng)確定，無(wú)法再被人為改變。因此，使用過(guò)程中只能通過(guò)加工特定結(jié)構(gòu)的芯片，來(lái)實(shí)現(xiàn)所需相位的調(diào)制。

未來(lái)，該團(tuán)隊(duì)打算將當(dāng)下比較熱門(mén)的二維材料、相變材料、液晶材料等材料集成到芯片中，這些材料的優(yōu)勢(shì)在于光學(xué)性能可被人為改變。同時(shí)，其還將綜合電、光、熱等手段，實(shí)現(xiàn)金屬分裂環(huán)諧振器幾何和共振相位的主動(dòng)控制，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲脈沖的連續(xù)載波包絡(luò)相位調(diào)制。

此外，課題組也會(huì)繼續(xù)優(yōu)化微加工工藝和原料制備流程，進(jìn)一步提升芯片的綜合性能指標(biāo)，比如器件的低插入損耗、高工作帶寬等，同時(shí)也將降低制造成本，以便后續(xù)的產(chǎn)業(yè)化推廣。